Bailley 1759-ben kezdte meg a Halley-üstökös tanulmányozását. Egy évvel később obszervatóriumot hozott létre, ahol megfigyelhette a Jupiter holdjait. 1763-ban választotta tagjává az Académie des Sciences (Tudományos Akadémia). Főbb művei közé tartoznak: Essai sur la théorie des satellites de Jupiter (Értekezés a Jupiter holdjainak elméletéről; 1766), Mémoires sur les inégalités de la lumière des satellites de Jupiter (Feljegyzések a Jupiter holdjainak egyenetlen megvilágításáról; 1771). A francia forradalom félbeszakította kutatásait. Párizsban a rendi gyűlés képviselőjévé választották. 1789. május 5-én a harmadik rend elnöke lett, és június 20-án ő vezette a Labdaházban a híres ülést. Július 15-én Párizs első polgármesterévé kiáltották ki. 1790 augusztusában újjáválasztották polgármesternek, de elvesztette népszerűségét, különösen azután, hogy 1791. július 17-én arra utasította a nemzeti gárdát, oszlassa szét a zavargó tömeget - ez vezetett ugyanis a Mars-mezei tömegmészárláshoz. 1791. november 16-án Bailly visszavonult, 1792 júliusában Nantes-ba ment, itt írta meg befejezetlen emlékiratait közszereplésének rendkívüli eseményeiről Mémoires d'un témoin de la Révolution (A forradalom tanújának emlékezései) címmel. 1793 végén Bailly Melunba utazott barátjához, Pierre-Simon Laplace-hoz, de felismerték, letartóztatták, és november 10-én Párizsban forradalmi törvényszék elé állították. Ezt követően guillotinnal kivégezték.